吕树申/陈楷炫团队：揭示M₂X₃拓扑相调控新机制，助力高陈数量子霍尔态研究

       拓扑绝缘体以其受拓扑保护的表面态和低能耗特性，成为新一代电子器件的核心候选材料。基于非平庸拓扑序的无能隙边缘态不仅对非磁性杂质具有鲁棒性，更催生了量子自旋霍尔效应（QSHE）和量子反常霍尔效应（QAHE）等量子现象。近年来，二维材料因其量子限域效应和范德华堆叠自由度，为探索磁性与拓扑的协同调控提供了独特平台。通过引入磁性或构建异质结，可打破时间/空间对称性，实现拓扑相的动态切换。例如，中山大学团队近期发现，Kagome晶格二维磁体Cr₂O₃与过渡金属硫属化合物（TMD）异质结中，界面交换耦合诱导Γ点巨自旋劈裂（等效Zeeman场达580 T），为手性拓扑自旋态（如Skyrmion）的调控提供了新路径；而双层蜂窝晶格V₂O₃通过AA/AB堆叠，可在反铁磁（AFM）耦合下实现QSHE，铁磁（FM）耦合下则呈现高陈数（C=2）QAHE，其层间dz²轨道直接交换作用揭示了磁拓扑耦合的微观机制。这些进展表明，二维异质结与堆叠工程不仅能通过强关联效应（如轨道杂化、交换相互作用）丰富量子相（如平带超导、高陈数霍尔态），还为低功耗自旋电子器件和拓扑量子计算奠定了材料基础。

【进展1：交换耦合诱导M2X3/TMD巨自旋劈裂】
       中山大学吕树申教授/陈楷炫副教授团队通过第一性原理计算，揭示了Kagome晶格二维磁体M₂X₃（M=Cr, V; X=O）与过渡金属硫属化合物（TMD）异质结的巨自旋劈裂效应及物理机制，相关成果发表于《J. Phys. Chem. C》（2024, 128, 19856），博士生严景深为本文第一作者。
       研究筛选出8种晶格失配度<5%的M₂X₃/TMD组合，通过声子谱计算证实其结构稳定性。以Cr₂O₃/MoS₂和Cr₂O₃/WS₂为例，异质结采用AB/AA堆叠方式，M原子分别对位TMD的硫族或金属原子（图1）。DFPT计算显示无虚频声子谱，表明体系具有强机械稳定性。自旋极化能带计算显示，Cr₂O₃/TMD异质结在Γ点产生显著自旋劈裂，其中Cr₂O₃/MoS₂和Cr₂O₃/WS₂劈裂值达19.7 meV和57 meV，等效于200 T和580 T的Zeeman场（图2）。此效应源于Cr₂O₃与TMD的磁性交换耦合作用，且Γ点处TMD波函数因面外延展性增强层间轨道杂化，而K点波函数因局域性导致耦合微弱。相较已报道的K点自旋劈裂CrX₃/TMD体系（<10 meV），该体系自旋劈裂强度提升3-10倍，且经SOC、Hubbard U参数验证具有鲁棒性。
       团队结合Ising模型分析磁性耦合机制，发现Cr₂O₃和V₂O₃的最近邻铁磁相互作用占主导，居里温度分别达185 K和320 K，展现出优异磁稳定性。由于Kagome晶格的平带特征及强界面耦合，该体系为探索手性拓扑自旋态（如Skyrmion）和量子相提供了新平台。研究揭示了Γ点巨自旋劈裂的轨道杂化机制，突破了传统TMD异质结中K点自旋调控的局限，为设计高性能自旋电子器件奠定了理论基础。未来可通过实验验证其磁电耦合特性，推动二维磁体在量子信息存储与计算中的应用。

图1：(a、b) AB构型的M₂X₃/TMD异质结结构 (c) 4x4超胞下的M₂X₃/TMD异质结 (d、e) AA构型的M₂X₃/TMD异质结结构 (f) 超胞下的M₂X₃/TMD异质结 (g) Kagome晶格示意图 (h) Kagome晶格的典型能带特征。

图2：(a) AB构型的Cr₂O₃/MoS₂异质结的轨道投影能带，亮色代表TMD轨道在异质结能带中贡献的部分 (b) Cr₂O₃/MoS₂异质结能带Γ点的价带顶 (c) Cr₂O₃/MoS₂异质结能带K点的价带顶 (d) AB构型的Cr₂O₃/WS₂异质结的轨道投影能带，亮色代表TMD轨道在异质结能带中贡献的部分 (e) Cr₂O₃/WS₂异质结能带Γ点的价带顶 (f) Cr₂O₃/WS₂异质结能带K点的价带顶。

【进展2：二维V₂O₃材料电子和拓扑性质的堆叠构型调控】
       中山大学吕树申教授/陈楷炫副教授团队通过第一性原理计算，首次报道了二维蜂窝晶格V₂O₃双层堆叠结构的多拓扑相调控机制及磁耦合起源。研究表明，AA和AB堆叠的双层V₂O₃在反铁磁（AFM）耦合下呈现量子自旋霍尔态（QSHE），铁磁（FM）耦合下则实现陈数C=2的量子反常霍尔态（QAHE），相关成果发表于《Physical Review B》（2025, 111, 085425），硕士生王峥为第一作者。
       研究采用DFT结合Hubbard U修正及范德华作用修正，发现AA/AB堆叠的AFM耦合为基态（图3），其层间距稳定在5.46Å和5.27Å。AFM态中，时间反演（T）与空间反演（P）的联合对称性保护了QSHE的拓扑边缘态；而FM态下，PT对称性破缺导致自旋简并解除诱导出高陈数QAHE，边缘态及贝里曲率分布证实其C=2特性（图4）。进一步通过Ising模型揭示，AFM耦合源于层间dz²轨道的直接交换作用，而层内FM主导则由Stoner相互作用驱动。计算表明，反铁磁体系下的拓扑带隙达近300 meV，兼具低功耗器件潜力与堆叠可调性。该研究为范德华材料拓扑相调控提供了新思路，高陈数QAHE与强鲁棒性使其在自旋电子器件及量子计算中具有广阔应用前景。

图3：（a-c）单层，AA堆叠和AB堆叠的双层的V₂O₃晶体结构。 (d) AA，AB堆叠在铁磁和反铁磁耦合下的能量差，其中铁磁耦合下层间距小于3 Å的构型不能稳定存在。（e）不同层间距下AFM耦合系统的总能量以及AA和AB堆叠之间的能量差异。（f）不同层间距下AFM耦合系统的最大原子受力。

图4：FM耦合下的双层V₂O₃系统。（a）和（b）为FM态的AA和AB堆叠双层V₂O₃的能带结构。（c）和（d）为AA和AB堆叠沿（1 0 0）表面的边缘态，以及相应的量子反常霍尔电导。（e）和（f）为WCC沿Ky的演变，围绕布里渊带两次。（g）布里渊区内AA堆叠V₂O₃的贝里曲率分布。（h）高陈数机制示意图。