侯仰龙教授/朱升财副教授团队JACS Au：冲击条件下石墨到六方金刚石形成机制研究

工欲善其事，必先利其器。在现代社会中，超硬材料在各个科技领域，特别是高技术产业中，都有着广泛的应用。长久以来，人们普遍认为金刚石是自然界最硬的单晶材料。六方金刚石拥有比立方金刚石更高的理论硬度，但由于其热力学不稳定性，单晶六方金刚石始终难以在实验室条件下合成，因此其存在性受到广泛质疑。近年来，原位冲击实验证实了冲击引起的“石墨-六方金刚石”相变，为六方金刚石的研究带来不少启示。然而目前“石墨-六方金刚石”的相变机理以及相变选择性的起源仍然没有得到很好的解释，严重制约着超硬六方金刚石的合成研究。

本工作结合第一性原理神经网络模型以及分子动力学模拟，研究了冲击诱导下“石墨-六方金刚石”相变。模拟结果显示石墨在冲击条件下存在明显的相变选择性：低强度冲击为“双波”结构且导致立方金刚石产生，而高强度冲击为“单波”结构且获得六方金刚石。进一步的数值分析表明，石墨层的横向滑移是解释相变选择性的关键。在低强度冲击下，石墨层的横向滑移距离充足，有利于形成热力学稳定的立方金刚石；在高强度冲击下，层间键合过快导致石墨层的横向滑移受限，因此冲击产物为准稳态六方金刚石。

本工作首次通过分子动力学模拟复现了冲击实验观察到的“石墨-六方金刚石”相变，阐明了长期未能解释的六方金刚石形成机理以及选择性相变的起源。据此，我们提出在静水压合成HD时，应保持石墨基面平坦并抑制其滑动，即沿[001]G方向对石墨进行压缩，然后采用温和的温度来克服能垒但抑制石墨基面滑动，从而获得六方金刚石。该研究成果，有望推动超硬六方金刚石的大规模合成。相关成果以 “The Transformation Mechanism of Graphite to Hexagonal Diamond Under Shock Condition”为题发表于Journal of the American Chemical Society Au（论文链接：https://doi.org/10.1021/jacsau.4c00523）。我院2021级硕士生陈顾文为第一作者，我院朱升财副教授、侯仰龙教授以及复旦大学刘智攀教授为共同通讯作者。本研究成果得到了国家自然科学基金、中山大学百人计划等项目的支持。

图一 冲击模拟结果及相变机理

图二 冲击过程的应力分析

图三 横向滑移分析